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Radiocäsium in Waldböden:

Radiocäsium (Cs-137) verbleibt langfristig in den oberen Waldbodenschichten. Tiefenverteilung von Cs-137 in Böden, Dynamik von Cs-137 in der Humusauflage: Radiocäsium / Cs-137 ist in der Humusauflage gut pflanzenverfügbar

 Forschungsberichte sind als PDF-file verfügbar unter: Downloads

Allgemeines
Die räumliche Verteilung von Radiocäsium im Boden hängt i.w. von dessen Sorptionseigenschaften und der Wasserbewegung ab. Die Wasserbewegung ergibt sich aus der Niederschlagsmenge, sowie der Anzahl, Größenverteilung und Gestalt der Bodenporen. Die Sorptionseigenschaften werden von dem Anteil und der Zusammensetzung der Tonfraktion und der organischen Substanz, sowie der Austauschkapazität und dem pH-Wert des Bodens bestimmt. Diese Parameter variieren mit dem Standort, deshalb sind generalisierende Aussagen über die Reaktion von Radiocäsium im Boden kaum möglich (COUGTHRY und THORNE 1983, FRANKE 1982, KÜHN 1982, PAVLOTSKAYA et al. 1967).Cs-137 bzw. Radiocäsium in Waldböden.

Die vertikale Wanderungsgeschwindigkeit von Radiocäsium in ungestörten Böden ist relativ gering (mit Ausnahme von Sandböden und tropischen Lateritböden). Nach übereinstimmenden Ergebnissen vieler Autoren, verbleiben langfristig mindestens 80% der  Cs-Aktivität in den oberen 15 cm des Bodens (ANPA 2000, KÜHN 1982, RITCHIE und RUDOLPH 1970, SQUIRE und MIDDLETON 1966, WALTON 1963, ZIBOLD et al. 1997).

Die Ursache für diese geringe Tiefenverlagerung ist die Fixierung von Cäsium in den Kristallgittern von Tonmineralen. Tonminerale sind blättchenförmige Gebilde, die aus übereinander liegenden, negativ geladenen Silikatschichten aufgebaut sind. Zwischen diese Schichten werden bei Dreischichttonmineralen Kationen als Ladungsausgleich eingelagert. Cäsium- und Kaliumionen passen nach TAMURA (1963) wegen ihrer Größe und ihrer hohen Polarisierbarkeit besonders gut in diese Zwischenschichten und werden dort fixiert. Aufgrund dieser spezifischen Bindungsplätze sind sie vor Auswaschung in tiefere Bodenschichten geschützt und nur bedingt pflanzenverfügbar (FREDRIKSSON et al. 1958).

In der organischen Substanz der Waldböden erfolgt die Bindung von Kationen adsorptiv an Carboxyl- und Enolgruppen, sowie an phenolische OH-Gruppen (SCHEFFER und SCHACHTSCHNABEL 1984); spezifische Bindungsplätze für Cäsium-Ionen bestehen hier aber nicht (CREMERS et al. 1988). Deshalb ist Radiocäsium in der organischen Substanz gut pflanzenverfügbar.

In Waldökosystemen erfolgt durch abgestorbene Pflanzen- und Baumteile und, in geringerem Maße, auch durch abgestorbene tierische Organismen, ein kontinuierlicher Eintrag auf den Boden. Diese organische Substanz wird von Bodenorganismen zersetzt, humifiziert, teilweise in den Unterboden eingearbeitet und dann mineralisiert. Der Ablauf dieser Umsetzungsprozesse hängt, neben der jährlich produzierten Streumenge und Streuzusammensetzung, wesentlich von den Standortverhältnissen, also den Lebensbedingungen der Bodenorganismen ab. Bei günstigen Bedingungen wird bei der Streuzersetzung (hoher pH-Wert, gute Wärme- und Feuchte- und Luftverhältnisse, etc.) die organische Substanz weitgehend in den oberen Mineralboden eingearbeitet und umgesetzt, sodass keine oder nur gering mächtige humose Auflagen entstehen. Bei ungünstigen Standortbedingungen (niedriger PH-Wert, Staunässe, geringe Wärme, dauernde Trockenheit, nährstoffarme Böden etc.) ist der Abbau der organischen Substanz verzögert bis stark reduziert, was zur Ausbildung von Humushorizonten führt, die bis zu 30 cm mächtig werden können.

Fast alle Waldbodenpflanzen und die meisten Bäume beziehen ihrer Nährstoffe überwiegend aus den obersten 10 cm des Bodens . Dies ist genau der Bereich, in dem langfristig der Großteil des im Boden vorhandenen Cs-137 Inventars verbleibt und in dem das Nuklid relativ gut pflanzenverfügbar ist.

Bei allen Untersuchungen über das Verhalten von Cs-137 in der Umwelt besteht das Problem der extremen Schwankungen der spezifischen Aktivität in der zu betrachtenden Grundgesamtheit. Cs-137 wurde bei dem Tschernobyl-Fallout im April 1986, bedingt durch kleinräumige Unterschiede bei der Verteilung der Niederschläge, in der Bundesrepublik sehr ungleich deponiert. Diese inhomogene Verteilung tritt in der Regel unabhängig von der Größe des zu betrachteten Systems auf. Zum Beispiel ist die Variabilität der Flächenkontamination von Böden in der Bundesrepublik auf jeder Betrachtungsebene sehr ausgeprägt:

                     national → regional → lokaler Standort → Kleinstandort → Mikrobereich


Ergebnisse
Cs-137 Flächenbelastung der Böden im Untersuchungsgebiet Bodenmais durch den Kernwaffen- und Tschernobyl-Fallout. Die Cs-137 Flächenbelastung der Böden im Untersuchungsgebiet Bodenmais wurde 1989 ermittelt. Dazu wurde der Boden an 59 Rasterpunkten bis 20 cm Tiefe beprobt. Um jeden Rasterpunkt wurden, in einem Radius von 50 Metern, 10 Bohrkerne entnommen, jeder nach Humusauflage und Mineralboden getrennt und jede Schichte zu einer Mischprobe vereinigt. In der Abbildung 1 ist die Verteilung der Cs-137 Flächenaktivität der Böden, in Form von Box-Plots dargestellt.
 

Abb. 1: Flächenbezogene Cs-137 Aktivität der Böden in Bodenmais (n=59), am 1.5.1986


Der Median der Messwerte war 51.800 Bq/qm, die mittlere Cs-137 Kontamination der Böden betrug 53.690±26.690 Bq/qm (X±SD), reichte jedoch von 12.090 Bq/qm bis 146.480 Bq/qm.  Mit diesem Cs-137 Inventar des Bodens gehört das Untersuchungsgebiet Bodenmais zu den höchst belasteten Gebieten der Bundesrepublik.
 
Der größte Teil der Cs-137 Aktivität geht auf den Tschernobyl-Fallout zurück: 1986 wurden durchschnittlich 45.160 Bq/qm auf dem Boden deponiert. Als Minimum wurden 6.740 Bq/qm, als Maximum 145.130 Bq/qm festgestellt, der Median lag bei 44.990 Bq/qm. Die mittlere Cs-137 Aktivität, die am 1. Mai 1986 infolge des globalen Fallouts noch im Boden vorhanden war, betrug 8.530±4.660 Bq/qm, der Median lag bei 8.080 Bq/qm. Die Spannweite der Messwerte war auch hier relativ groß, es wurden Aktivitäten zwischen 1.330 Bq/qm und 23.040 Bq/m2festgestellt. Die Variationskoeffizienten betrugen für Cs-137 aus den Altlasten 55%, aus dem Tschernobyl-Fallout 57%.

Cs-137 Kontamination der Dauerprobeflächen
Aufgrund der sehr hohen Variabilität von Cs-137 in den jeweiligen Biomedien, wurde die räumliche Verteilung und das langfristige Verhalten des Nuklids in Boden, Pflanzen, Bäumen und Pilzen ausschließlich auf den 1987 eingerichteten 100x100 m großen Dauerprobeflächen untersucht. Die Probeflächen werden im folgenden als B1 und B2 (Bodenmais), F1 (Fuhrberg) und G1 (Göttingen) bezeichnet.
Die Flächenaktivität des Bodens war, entsprechend dem Nord-Süd Gefälle der Cs-137 Kontamination in der Bundesrepublik (link), auf den Probeflächen B1 mit 98.450 Bq/ qm und B2 mit 83.370 Bq/qm deutlich höher, als auf F1 mit 10.320 Bq/qm und G1 mit 5.450 Bq/qm.
 

Tiefenverteilung von Cs-137 in Bodenprofilen
Auf den Probeflächen B1 und F1 wurden seit 1989, in mehrjährigen Abständen Bodenprofile entnommen und die vertikale Verteilung von Cs-137 ermittelt.
Die Mächtigkeit des Auflagehumus variierte auf den Flächen B1 und F1 zwischen 2 und 8 cm, bei einer mittleren Dicke von 4 cm. Die Ol, Of und Oh Horizonte sind deutlich voneinander abgegrenzt und gut zu unterscheiden. Auf der Probefläche G1 liegt als Auflagehumus nur ein Ol-Horizont vor.
Die insgesamt in den Profilen vorhandene Cs-137 Aktivität, also das Gesamtinventar pro Profil, reichte von 5.450 Bq/qm2 auf G1 bis 73.200 Bq/qm auf B1.

In Bodenprofilen aus den drei Untersuchungsgebieten befanden sich in den Jahren 2000/2001, durchschnittlich noch 56% des Cs-137 Inventars in den obersten 10 cm und 93% in den obersten 20 cm. Als Beispiel ist in der Abbildung 2 die volumenbezogene Tiefenverteilung von Cs-137, bezogen auf die insgesamt in dem Bodenprofil enthaltene Aktivität eines Profils der Fläche B1 dargestellt. Deutlich ist zu sehen, das sich der überwiegende Teil des Cs in den obersten 10 cm des Bodens befindet. Dies ist genau der Bodenbereich, aus dem die meisten Waldpflanzen und auch Bäume ihre Nährstoffe aufnehmen. Da Cäsium in der Humusauflage wesentlich besser pflanzenverfügbar ist als im Mineralboden, ist der Transfer des Nuklids in Pflanzen auf Waldstandorten langfristig gesehen relativ hoch. Da sich viele Wildtiere von diesen Waldpflanzen ernähren, sind sie in den von dem Tschernobyl-Fallout besonders betroffenen Gebieten ebenfalls erhöht mit Radiocäsium kontaminiert.
 

Abb. 2: Tiefenverteilung der volumenbezogenen Cs-137 Aktivität in dem Profil V auf der Dauerprobefläche B1, Mai 2001 aus dem Untersuchungsgebiet Bodenmais


Um die Dynamik der vertikale Migration von Cs-137 Ionen im Bodenprofil zu untersuchen, wurde die Tiefenverteilung des Nuklids im Abstand von mehreren Jahren bestimmt. In der Abbildung 3 ist die Verteilung von Cs-137 in Bodenprofilen auf der Fläche B1, von 1989 bis 2001 dargestellt. Da die Cs-137 Flächenaktivität auf dieser Probefläche um mehrere Tausend Bq/m2 schwankt, ist jeweils der prozentuale Cs-137 Anteil pro 2 cm Schicht und pro Quadratmeter dargestellt. Die Skalierung der Abszisse wurde logarithmisch gewählt.
 

Abb. 3: Zeitlicher Verlauf der Tiefenverteilung von Cs-137 in Bodenprofilen der Probeflächen B1, von 1989 - 2001


Jedes Symbol stellt die mittlere prozentuale Verteilung des Nuklids in der entsprechenden Tiefenstufe von jeweils 3 Profilserien dar. Der Aufwand bei der Entnahme von Bodenprofilen ist erheblich, für die dargestellten Ergebnisse der Probefläche B1 wurden insgesamt 1.310 einzelne 2 cm Bodenschichten geschnitten.

Während des Untersuchungszeitraumes stieg die Cs-137 Aktivität in jedem Profil zunächst in den ersten 3 Schichtstufen an, erreicht bei 4 bis 6 cm Tiefe das Maximum und nimmt dann im darunter liegenden Boden, von Schichtfolge zu Schichtfolge kontinuierlich ab. Die Bodentiefe 0 bis 6 cm entspricht etwa der Humusauflage, die jeweils zwischen 2 und 8 cm schwankt.
Die Verteilung von Cs-137 in der Humusauflage war der Verteilung im Mineralboden grundsätzlich entgegen gesetzt:
Zunahme der Aktivität in der Humusauflage mit der Tiefe (Ol → Of → Oh-Horizonte) und Abnahme der Aktivität mit zunehmender Tiefe im Mineralboden.
Die Migration des Nuklids erfolgte mit der Zeit, durch sukzessive Verlagerung von Cs-137-Ionen aus jedem 2 cm Kompartiment, in das darunter liegende. In der Humusauflage war dabei der Verlust an Aktivität pro Bodenschicht fast immer größer als die Zunahme durch das vorhergehende Kompartiment. Dagegen ist in den aufeinander folgenden Kompartimenten des Mineralbodens die Zunahme der Cs-137 Aktivität jeweils höher als die Abgabe.
Die Schnittstelle in diesem Migrationsprozess liegt auf der Probefläche B1 in der Bodenschicht 6-8 cm, das ist durchschnittlich der obere Bodenbereich des Ah-Horizontes, also der Bereich unterhalb der Humusauflage. In dieser Schicht veränderte sich die Flächenaktivität kaum, hier befinden sich auf B1 langfristig 16 bis 17%, der insgesamt in den Profilen vorhandenen Aktivität. Die Konstanz dieser Werte bedeutet aber nicht, dass an dieser Stelle keine Migration von Cs-137 Ionen erfolgt, vielmehr ist die Dynamik hier am größten, vergleichbar mit der engsten Stelle einer Eieruhr.


Quellen:
ANPA
2000: SEMINAT. Long-term dynamics of radionuclides in semi-natural environ-ments: derivation of parameters and modelling. Final report 1996-1999, European Commission-Nuclear Fission Safety Programme.
Cougthry P. J., Thorne M. C., 1983: Radionuclide distribution and transport in terrestrial and aquatic ecosystems. Vol.I.: Caesium. Balkema, Rotterdam: 321-424.
Cremers A., Elsen A., De Preter P., Maes A., 1988: Quantitaive analysis of radiocesium retention in soil. Nature 335: 247-249.
Franke B., 1982: Transfer radioaktiver Stoffe aus dem Boden in Pflanzen. In: Arbeitsgemeinschaft für Umweltfragen (Hrsg.): Das Umweltgespräch. Tagungsprotokoll: Radioökologiesymposium vom 15/16 Okt. 1981, Univ. Stuttgart: 152-183.
Fredriksson L., Eriksson B., Rasmuson B., Gahne Bo., Edvarson D., Löw K., 1958: Studies on soil-plant-animal interrelationsships with respect to fission products. Part A: Plant uptake of Sr-90 and Cs-137 from soils. Geneva Conference Paper P/177: 449-470.
Kühn W., 1982: Ausbreitung radioaktiver Stoffe im Boden. In: Arbeitsgemeinschaft für Umweltfragen (Hrsg.): Das Umweltgespräch. Tagungsprotokoll: Radioökologie-symposium vom 15/16 Okt. 1981, Univ. Stuttgart: 76-99.
Pavlotskaya, F.I., et al. 1967: On the mobility of strontium and some other components of global fallout in soils and their accumulation in plants. in: Aberg B.; Hungate, F.P. (eds.): Radiological concentration processes. (Proceedings of an international symposium held in Stockholm, April 25-29, 1966). Pergamon Press, Oxford::  25-32
Ritchie J.C., Rudolph W.K., 1970: Distribution of fallout and natural gamma radionuclides in litter, humus and surface mineral soil layers under natural vegetation in the Great Smoky Mountains, North Carolinia-Tennessee. Health Phys. 18: 479-489.
Scheffer F., Schachtschnabel P., 1984: Lehrbuch der Bodenkunde. F. Enke Verlag. Stuttgart.
Squire H.M., Middleton L.J., 1966: Behavior of Cs-137 in soils and pastures. A long term experiment. Radiation Botany 6: 413-423.
Tamura T., 1963: Cesium sorption reactions as indicator of clay mineral structures. International clay conference. Proceedings of the conference held at Stockholm, Sweden, August 12-16.
Walton A., 1963: The distribution of radioactivity in soils from weapon tests. J. Geophys. Res. 68 (5):1485-1496.
Zibold G., Drissner J., Klemt E., Konopleva A.V., Konoplev A.V., Miller R.,: 1997: Biologische Verfügbarkeit von Cäsium-Radionukliden in Waldgebieten des nördlichen und südlichen Voralpenlandes. In: Honikel K.O., Hecht H. (Hersg.): Radiocäsium in Wald und Wild. 2. Veranstaltung, Kulmbach 10/11.06.1997.

 

Im Auftrag des Bundesministeriums für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit.
Der Text gibt die Auffassung und Meinung des Auftragnehmers wieder und muss nicht mit der des Bundesumweltministeriums übereinstimmen.
Die Arbeiten wurden mit Mitteln des Bundesministeriums für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheitfinanziert.